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復(fù)旦這篇JACS，僅有兩位作者！
來源： 時間：2024-05-27 09:52:35 瀏覽：1485次

第一作者：Weijun Weng

通訊作者：郭佳教授

通訊單位：復(fù)旦大學(xué)

DOI: 10.1021/jacs.4c01097.



研究背景



二維（2D）材料的堆疊受到熱力學(xué)的驅(qū)動，對電子性能產(chǎn)生了深遠的影響。對比無機2D材料，通過自下而上的合成路線精確控制有機2D聚合物的堆疊順序非常具有挑戰(zhàn)性。其中，二維共價有機骨架（2D COFs）有望定制有序?qū)訝罱Y(jié)構(gòu)，其具有特定多邊形的周期性原子骨架可以在分子構(gòu)型和層間力方面進行預(yù)先設(shè)計。理想2D COFs的重疊排列（AA）堆疊在中間層內(nèi)一個原子在另一個原子的頂部，因此疊加排列利用了2D材料在電子特性上的優(yōu)勢，但它們僅限于少數(shù)例子，并且在合成方面仍然存在巨大的挑戰(zhàn)?；诖?，復(fù)旦大學(xué)郭佳教授等人報道了利用手性誘導(dǎo)轉(zhuǎn)氨化策略，在基底上制備了一種平行的AA-堆疊 2D COFs薄膜。



文章要點



1、在手性介質(zhì)的誘導(dǎo)下，環(huán)己烷1, 3, 5-三酮周圍的烯胺鍵的取向是排他性的。因此，擴展的骨架演變成一個指定的對映體具有相同的空間構(gòu)象。手性骨架的堆疊傾向于平行取向，有利于多晶COFs中原子的堆疊排列。

2、此外，作者還研究了光電催化性能，以證明平行AA堆疊結(jié)構(gòu)的優(yōu)越性。基于手性COF薄膜的光電陰極光電流密度高達38 μA/cm2（0.25 V vs RHE），遠優(yōu)于非手性類似物。對光電催化結(jié)構(gòu)-活性關(guān)系的系統(tǒng)研究表明，平行AA堆疊在激子解離和電荷轉(zhuǎn)移中起著至關(guān)重要的作用。本工作開辟了一條新途徑，通過手性納米結(jié)構(gòu)來精確調(diào)節(jié)AA堆疊序列，以提高2D COFs的光電性能。



圖文展示



圖1.鏡像模型(I)和(II)的示意圖，(I)的平行AA-堆疊，(I)/(II)的反平行AA-堆疊

圖2.以FTO為底物手性誘導(dǎo)制備各種Tp-COF薄膜

圖3. TpHy、TpTAP、TpPa和TpBD不同Tp-CCOFs的CD譜圖


圖4. AA-堆疊三-臂-接枝Tp模型和單六邊形的CD模擬光譜，以及S2態(tài)下TpHy(Δ)六邊形分子結(jié)構(gòu)

圖5. Tp(Δ)-CCOFs的能級圖和不同Tp(Δ)基CCOF的光電流響應(yīng)

圖6. 基于FTO襯底TpPa(Δ)-CCOF薄膜的GIWAXS投影圖、SEM圖與性能

圖7. TpPa-COF模型在不同堆疊順序下的電子空穴分布、垂直方向投影、能帶結(jié)構(gòu)和密度狀態(tài)圖

圖8. AM1.5G輻照下不同COF基光電陰極的光電性能

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全部 3小時前 四川
文字是人類用符號記錄表達信息以傳之久遠的方式和工具?，F(xiàn)代文字大多是記錄語言的工具。人類往往先有口頭的語言后產(chǎn)生書面文字，很多小語種，有語言但沒有文字。文字的不同體現(xiàn)了國家和民族的書面表達的方式和思維不同。文字使人類進入有歷史記錄的文明社會。
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