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天津大學(xué),重磅JACS!
來源: 時間:2024-04-16 11:01:32 瀏覽:1301次

第一作者:Meng Jinying、Cheng Chuanqi

通訊作者:王雨婷副教授、于一夫教授、張兵教授

通訊單位:天津大學(xué)

DOI: 10.1021/jacs.4c00898.



研究背景



一氧化氮(NO)作為主要的空氣污染物,在大氣中的積累嚴(yán)重破壞了生態(tài)環(huán)境。盡管傳統(tǒng)的選擇性催化還原技術(shù)可以有效轉(zhuǎn)化NO為無害的N2,但依賴于消耗NH3或H2,具有能源密集和碳排放問題。因此,以較低斷裂能將NO電還原為氨的方法,不僅有助于環(huán)境治理,還促進(jìn)了污染物修復(fù)與農(nóng)業(yè)化學(xué)品合成的雙贏局面。然而,電催化NO還原反應(yīng)(NORR)面臨著溶解度差和排氣中NO濃度低的挑戰(zhàn),這限制了其在實(shí)際應(yīng)用中的效率。設(shè)計(jì)具有增強(qiáng)傳質(zhì)和活化能力的電催化劑成為關(guān)鍵,其中Cu基材料展現(xiàn)出潛在的有效性?;诖?,兵教授團(tuán)隊(duì)制備了在銅納米線陣列(記為Cu@Cu/C NWA)上生長的多孔碳支撐的超細(xì)銅簇,用于低濃度NORR,為環(huán)境修復(fù)和化學(xué)品合成開辟新途徑。



文章要點(diǎn)



1、材料創(chuàng)新:設(shè)計(jì)了一種獨(dú)特的自支撐Cu@Cu/C NWAs催化劑,專門用于解決低濃度NO在傳質(zhì)和活化過程中的困難。這種催化劑在特定條件下展現(xiàn)出高法拉第效率和氨產(chǎn)率,顯著優(yōu)于同類產(chǎn)品,為低濃度NO的高效轉(zhuǎn)化提供了新的思路。

2、理論創(chuàng)新:揭示了多孔碳載體與超細(xì)Cu簇在催化劑中的協(xié)同作用機(jī)制。多孔碳載體優(yōu)化了NO氣體的遷移路徑,降低了遷移能壘,提高了NO在催化劑表面的覆蓋率。同時,多孔碳負(fù)載的超細(xì)Cu簇增強(qiáng)了NO的吸附,并通過有益的MSI效應(yīng)增加了氫親和力,從而促進(jìn)了NO的加氫反應(yīng)。該機(jī)制為設(shè)計(jì)高效電催化劑提供了新的策略。



圖文展示



圖1. NORR催化劑的設(shè)計(jì)原理

2.電催化劑合成和表征低濃度

3. NORR的電催化性能

4.模擬NO擴(kuò)散路徑對應(yīng)NO遷移能量屏障NO-TPD分布

5.理論計(jì)算

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全部 3小時前 四川
文字是人類用符號記錄表達(dá)信息以傳之久遠(yuǎn)的方式和工具?,F(xiàn)代文字大多是記錄語言的工具。人類往往先有口頭的語言后產(chǎn)生書面文字,很多小語種,有語言但沒有文字。文字的不同體現(xiàn)了國家和民族的書面表達(dá)的方式和思維不同。文字使人類進(jìn)入有歷史記錄的文明社會。
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