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馮新亮院士&馬驥JACS.：創(chuàng)紀(jì)錄BCPL！螺旋多層NGs

來(lái)源：時(shí)間：2023-12-21 09:51:46 瀏覽：1880次

第一作者：Wenhui Niu

通訊作者：馮新亮院士、馬驥博士

通訊單位：德累斯頓工業(yè)大學(xué)

DOI:10.1021/jacs.3c09350

【研究背景】

螺旋形納米石墨烯（NGs）因其固有的手性和奇異的芯片特性而越來(lái)越受到人們的關(guān)注。然而，具有多層拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)的擴(kuò)展螺旋NGs的有效合成仍然不完善，其依賴(lài)于層的核特性仍然難以實(shí)現(xiàn)。基于此，德累斯頓工業(yè)大學(xué)馮新亮院士和馬驥博士等人展示了一種模塊化合成策略，通過(guò)連續(xù)的Diels-Alder和具有多個(gè)乙基的菲基前體的區(qū)域選擇性氧化環(huán)脫氫反應(yīng)，實(shí)現(xiàn)一類(lèi)獨(dú)特的螺旋多層NGs（1-3）。

【文章要點(diǎn)】

1、作者展示了一種模塊化合成策略，通過(guò)連續(xù)的Diels-Alder和具有多個(gè)乙基的菲基前體的區(qū)域選擇性氧化環(huán)脫氫反應(yīng)，實(shí)現(xiàn)一類(lèi)獨(dú)特的螺旋多層NGs（1-3）。

2、通過(guò)單晶分析，證實(shí)了所得到的雙層、三層和四層NGs的螺旋結(jié)構(gòu)。螺旋烯連接體的剛性迫使HBC亞基采用堆疊的多層幾何結(jié)構(gòu)，在NGs（1-3）中提供了穩(wěn)定的構(gòu)象和內(nèi)在的手性。此外，所得到的螺旋NGs具有優(yōu)異的量子效率、優(yōu)異的CD和CPL響應(yīng)，以及創(chuàng)紀(jì)錄的高CPL亮度（BCPL），優(yōu)于報(bào)道最多的螺旋NGs。本工作不僅促進(jìn)了細(xì)長(zhǎng)的π-擴(kuò)展螺旋NGs甚至螺旋GNRs的設(shè)計(jì)，而且為開(kāi)發(fā)具有調(diào)制CPL性質(zhì)的手性材料鋪平了道路。

【圖文展示】

圖1.螺旋多層NGs（1-3）的合成示意圖

圖2. NGs的結(jié)構(gòu)示例

圖3.螺旋多層NGs（1-3）的單晶分析

圖4.紫外-可見(jiàn)吸收光譜和熒光光譜等表征

圖5.理論計(jì)算

圖6. CD光譜和CPL光譜等表征

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