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喬世璋團隊最新Angew.:首次報道!構建優(yōu)異性能的K-S電池
來源: 時間:2023-04-14 14:02:18 瀏覽:2125次

第一作者:Chao Ye、Jieqiong Shan

通訊作者:喬世璋教授

通訊單位:阿德萊德大學

DOI: 10.1002/anie.202301681


研究背景

在可充電金屬-硫電池(M-S)中,硫電極可以與金屬陽極結合,顯示出良好的儲能潛力,但M-S電池中的硫還原反應(SRR)和硫氧化反應(SOR)涉及各種固態(tài)單質(zhì)硫、金屬二硫化物和金屬硫化物之間的轉換。這些固態(tài)硫化物轉換的高動力學瓶頸,導致在低倍率下也有很大的過電位和轉換不完全,使放電容量低和容量衰減快。此外,緩慢的固態(tài)硫化物轉化會加劇可溶性多硫化物的擴散,造成嚴重的“穿梭效應”。由于不同含硫物種的復雜性,在M-S電池中固態(tài)硫化物轉化機理的闡明和反應途徑的認識仍有待完成,這阻礙了高效催化硫宿主材料的合理設計?;诖?,澳大利亞阿德萊德大學喬世璋教授等人以鉀-硫電池為模型體系,首次降低了過渡金屬單原子S宿主在亞穩(wěn)態(tài)S32-中間體介導下的固態(tài)硫化物轉化的過電位。


文章要點

1、作者采用雜金屬摻雜沸石咪唑骨架熱解的合成策略,制備了一系列過渡金屬單原子裝飾氮摻雜碳(TM-N4,TM=Mn、Fe、Co、Ni、Cu)的硫宿主,并探索了一系列TM-N4單原子硫主機上固態(tài)K2S3-K2S轉化的催化作用,以揭示反應機理,并展示了獲得優(yōu)異K-S電池性能的途徑。

2、所設計的Cu-N4硫宿主具有促進S32-的亞穩(wěn)定中間體和加速固態(tài)K2S3-K2S轉化動力學。結果表明,S/Cu-N4硫電極在比電流密度分別為335和1675 mA g-1時,初始放電容量分別為1595和1226 mAh g-1,CE值也較高。

3、通過光譜分析和DFT計算,建立了不同S/TM-N4電極的結構-性能關系。結果表明,硫氧化還原過程中TM-S鍵的強度與TM-S鍵的d軌道填充密切相關,從而顯著影響固相轉換反應的過電位。


圖文展示


圖1.過渡金屬單原子材料和NC上的固態(tài)硫化物轉化示意圖


圖2. K-S電池中的K2S3-K2S的固相轉化法

圖3. 固相轉化法中的亞穩(wěn)定態(tài)S32-中間體

圖4. S/TM-N4電極的電化學性能

圖5.S/TM-Na電極的電子結構-性質(zhì)關系

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全部 3小時前 四川
文字是人類用符號記錄表達信息以傳之久遠的方式和工具?,F(xiàn)代文字大多是記錄語言的工具。人類往往先有口頭的語言后產(chǎn)生書面文字,很多小語種,有語言但沒有文字。文字的不同體現(xiàn)了國家和民族的書面表達的方式和思維不同。文字使人類進入有歷史記錄的文明社會。
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